10月初，紅六軍團在貴州石阡縣的甘溪鎮(zhèn)突遇強敵。在敵軍24個團的圍攻下，紅六軍團先后被截為四段，減員2/3。面臨險境，李達主張：要想生存下去，必須盡快找到在湘黔一帶活動的賀龍部。他迅速集合所部組成特務團，繼續(xù)和追擊的強敵周旋達9天之久，直到與賀龍領導的紅三軍會合。在此前后，他命令所部電臺時刻處于開機狀態(tài)，想方設法地聯(lián)系上了紅六軍團指揮部的電臺。24日，他引導紅三軍找到了在絕境中苦撐的紅六軍團主力，兩軍在貴州印江縣的木黃鎮(zhèn)勝利會師。后來，任弼時提到：沒有李達，紅六軍團生存不易，后來能成立紅二方面軍，李達居功至大。

10月底，紅三軍恢復紅二軍團番號，賀龍任軍團長。為加強兩軍聯(lián)系，任弼時、李達分別調任紅二軍團政委、參謀長。同時決定，兩軍團在今后行動中互相呼應，“兩軍團的行動由二軍團統(tǒng)一指揮”，形成一支強大的戰(zhàn)略突擊力量。因此，轉任紅二軍團參謀長的李達事實上是兩軍團(共8000人)統(tǒng)一的參謀長。到職后，李達協(xié)助賀龍等制定了湘西攻勢作戰(zhàn)計劃，并參與指揮兩軍團“八千健兒，揮戈東向”，先后取得了湖南永順縣龍家寨戰(zhàn)斗(殲敵3個旅大部)、桃源縣浯溪河戰(zhàn)斗(殲敵近2個團)的勝利，為開辟湘鄂川黔蘇區(qū)作出了重要貢獻。紅二、紅六軍團的行動，極大地震動了蔣介石，他急忙命令正在湘西南阻截、追擊中央紅軍的國民黨軍第19師、16師、26師兼程北進，轉而阻截、追擊紅二、紅六軍團，這在客觀上使中央紅軍的壓力相對減輕。

1934年底，中共湘鄂川黔蘇區(qū)省委、省軍區(qū)、省革命委員會成立，任弼時擔任省委書記兼省軍區(qū)政委，賀龍擔任省革命委員會主席兼省軍區(qū)司令員。任弼時曾回憶說：由于我不是軍事干部出身，所以必須要有在紅二、紅六軍團都有影響的同志來幫助我。找誰呢?我想到了李達同志。他先后在紅六、紅二軍團當過參謀長，和蕭克、賀龍、王震都關系密切，所以他是我在軍事上的參謀長，事實上是湘鄂川黔省軍區(qū)參謀長。

在繁忙的戰(zhàn)事之余，李達始終關注部隊的指揮、參謀業(yè)務建設。在與紅六軍團會師前，紅二軍團師、團司令部十分簡單，有的師司令部只有一名參謀長、一名作戰(zhàn)文書、一個管理科長及幾名副官，團司令部則只有團長和作戰(zhàn)文書實際負責司令部工作，和“建設正規(guī)化紅軍”的要求相去甚遠。在賀龍的支持下，他積極充實紅二軍團師、團司令部的作戰(zhàn)、通信、偵察、管理各科，選準配齊各類參謀人員，并組織參謀人員集訓，學習作戰(zhàn)、偵察、使用地圖等知識，使紅二軍團也很快擁有了強大的智囊團，涌現(xiàn)出王尚榮等杰出參謀精英。1935年1月，在湖南大庸縣丁家溶村，李達又專門組織紅二、紅六軍團各部隊進行技、戰(zhàn)術訓練，抽調部分連、排級干部開辦訓練班，學習射擊、投彈、刺殺三大技術和隊列訓練。為提高兩軍團的戰(zhàn)術素養(yǎng)，他還叫參謀人員印發(fā)紅六軍團帶出來的、劉伯承翻譯的《蘇聯(lián)紅軍步兵戰(zhàn)斗條令》下發(fā)各部隊。上述舉措，極大地提高了紅二、紅六軍團的戰(zhàn)斗力，賀龍曾高興地說過：林沖是八十萬禁軍教頭，你李達是八千紅軍的總教官。我看，不是林沖強過你十倍，是你強過他十倍。

1935年3月―10月，任弼時、賀龍、李達率領紅二、紅六軍團粉碎了敵人的“圍剿”，兩軍團總兵力也發(fā)展到21000多人。蔣介石調動130個團兵力隨即卷土重來，向湘鄂川黔蘇區(qū)發(fā)動第三次“圍剿”。同年11月，任弼時、賀龍率領紅二、紅六軍團主動撤離湘鄂川黔蘇區(qū)，南下湘黔邊，實行戰(zhàn)略轉移。期間，李達協(xié)助任、賀組織指揮了突破烏江戰(zhàn)斗、將軍山戰(zhàn)斗、烏蒙山回旋戰(zhàn)以及強渡金沙江、翻越大雪山等重大軍事行動。

1936年7月2日，任、賀所部與紅四方面軍在四川甘孜勝利會師。經過長期轉戰(zhàn)，紅二、紅六軍團總兵力仍有14000多人。根據中央軍委命令，以紅二、紅六軍團及羅炳輝所部三十二軍組成紅二方面軍，賀龍任總指揮，任弼時任政委，李達任參謀長。10月，李達組織指揮部隊搶占渭水，突破敵軍堵截，在甘肅會寧縣將臺堡與紅一方面軍會師，勝利完成長征戰(zhàn)略任務。